面向立方和四方无机化合物的高通量晶格动力学与热传导框架：应用于高阶非谐性
材料科学
2026-04-07 v2
摘要
从第一性原理准确预测晶格热导率 (kL) 在识别具有极端热行为材料方面仍是一个挑战。虽然现代晶格动力学方法使 kL 在谐波近似和三光子散射框架 (HA+3ph) 下的预测变得常规，但可靠结果，尤其是针对低 kL 化合物，需要更高阶的非谐性效应，包括自洽声子重整、四光子散射以及非对角热流 (SCPH+3,4ph+OD)。我们提出了一个高通量工作流程，将这些效应整合到统一的框架中。通过该方法，我们计算了 773 个立方和四方无机化合物的 kL，涵盖多样的化学成分和结构。从 562 个动力学上稳定的化合物中，我们评估了更高阶非谐性效应的层级结构。对于约 60% 的材料，HA+3ph 的预测与 SCPH+3,4ph+OD 的结果接近。然而，SCPH 校正常常会增加 kL，最多可提高 8 倍，而四光子散射则普遍降低 kL，甚至可降至 HA+3ph 的 15%。非对角贡献在高 kL 系统中较小，但在高度非谐且低 kL 化合物中可与对角贡献相当。我们特别指出了 Rb2TlAlH6、Cu3VS4、CuBr 和 KTlCl4 四个案例，展示了不同的非谐行为。本工作不仅为高保真度 kL 数据集提供了稳健的工作流程，也为确定何时需要更高阶效应提供了定量框架。从 HA+3ph 到 SCPH+3,4ph+OD 级别的 kL 结果层级，为发现下一代极端热材料提供了可扩展且可解释的路径。
引用
@article{arxiv.2507.11750,
title = {High-throughput computational framework for lattice dynamics and thermal transport including high-order anharmonicity: an application to cubic and tetragonal inorganic compounds},
author = {Zhi Li and Huiju Lee and Chris Wolverton and Yi Xia},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.11750},
year = {2026}
}
备注
40 pages, 5 figures