合成衣壳中层级组装比平均组装更具鲁棒性
软凝聚态物质
2024-11-14 v1 材料科学
摘要
复杂功能材料的自组装仍是软物质科学中的重大挑战。高效组装依赖于热力学与动力学效应之间的精细平衡,需要对亚基的亲和力和浓度进行微调。相比之下,我们引入了一种组装范式,该范式允许亚基亲和力存在较大误差容限,并有助于避免动力学陷阱。我们结合实验与计算的方法使用一个三角形亚基模型系统,其被编程组装成由 60 个单元组成的 T=3 二十面体衣壳。实验平台利用 DNA origami 创建单分散胶体,其三维几何形状被控制至纳米精度,具有两种不同键,其亲和力被控制至 kBT 精度,并通过静态光散射原位量化。计算模型采用亚基的粗粒化表示、短程势和 Langevin 动力学。实验观察与建模揭示,当键亲和力不相等时,会出现两条不同的层级组装路径,其中一种情况下亚基先形成二聚体,另一种情况下先形成五聚体。这些层级路径比所有结合位点强度相等的平等路径更快地产生完整衣壳,并且对亲和力变化更具鲁棒性。该发现表明层级组装可能是优化复杂目标结构自组装的通用工程原理。
引用
@article{arxiv.2310.18790,
title = {Hierarchical assembly is more robust than egalitarian assembly in synthetic capsids},
author = {Wei-Shao Wei and Anthony Trubiano and Christian Sigl and Stefan Paquay and Hendrik Dietz and Michael F. Hagan and Seth Fraden},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.18790},
year = {2024}
}