对称性指导的自组装多尺度 DNA 折纸镶嵌的逆向设计

近期的进展使得制造具有复杂几何形状和特定相互作用以供自组装的纳米级构建块成为可能。这一近乎无限的设计空间需要设计原则来定义多个粒子物种之间的相互作用，以构建用户指定的复杂结构或图案。在本文中，我们开发了一种基于对称性的方法来生成相互作用矩阵，以指定二维镶嵌的组装，我们以等边三角形为例进行了说明。通过利用允许的二维对称性，我们开发了一种算法途径，可以从任意大数量的子单元物种生成任何周期性二维镶嵌，特别地，解决了工程化周期性可任意大于子单元尺寸的二维晶体这一未解难题。为了证明我们设计方法的实用性，我们对由 DNA 折纸合成的三角子单元之间的特定相互作用进行了编码，并表明我们可以引导它们自组装成具有多种对称性的镶嵌，使用了多达 12 种独特的三角形物种。通过将特定三角形与金纳米颗粒偶联，我们制备了晶格参数高达 300 nm 的金纳米颗粒超晶格。最后，为了生成经济的设计规则，我们比较了各种镶嵌的设计经济性。具体而言，我们表明：(1) 更高的对称性允许用更少的子单元组装更大的晶胞；(2) 使用线性原始晶胞可以更经济地设计线性超晶格。这项工作提供了一种简单的周期性组装算法设计途径，这可能为具有工程等离激元功能的纳米结构“超原子”超晶格的多尺度组装开辟新道路。