实现尺寸特异性自闭合结构组装的经济途径

自组装是生命系统制造精密纳米尺度结构与器件集合的普遍策略之一。推动以类似方法创建合成纳米材料的努力，已催生出一大类可编程晶体结构。然而，许多应用需要“自限制”组装，即在明确的大小和几何形状下自主终止生长。例如，管状结构、囊泡或衣壳等弯曲架构可被设计在特定尺寸、对称性和拓扑下自闭合。但开发自闭合组装的合成策略一直具有挑战性，部分原因在于此类结构易因局部曲率的热涨落而产生多晶型，且这一问题随目标尺寸增大而加剧。本文中，我们展示了一种通过增加组装复杂度来消除管状结构自闭合组装中该多晶型来源的策略。在单组分组装极限下，我们发现热涨落使系统能组装出具有不同宽度、螺旋性和手性的邻近非目标结构。通过增加不同组分数目，我们降低了非目标态的密度，从而将用户指定目标结构的选择性提升至近100%。我们进一步表明，通过仅 targeting 管的螺距或宽度来放宽设计约束，所需组分数更少即可达到完全选择性。结合实验与理论，我们的结果揭示了一个经济极限，其决定了以完全选择性创建任意组装尺寸所需的最少组分数。未来，该方法可拓展至更复杂的自限制结构，如壳层或三重周期曲面。