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Mo-V-Te-Ta-O M1 相中 Mo/V 分布的 HAADF-STEM 研究及其与表面反应性的关联

材料科学 2015-05-11 v2

摘要

采用两种不同的 Ta 前驱体(Ta 乙氧化物和定制的 Ta 草酸络合物),通过传统水热(HT)和微波辅助水热合成法(MW)制备了 MoVTeTaO M1 相。对沿 [hk0] 方向取向的 M1 相从表面到体相区域的 HAADF-STEM 图像进行剖面强度分析,表明表面 ab 平面的化学成分与其体相成分非常相似。HAADF-STEM 图像分析显示,合成方法对 MoVTeTaO M1 相中的 Mo/V 分布及其在丙烷氨氧化中的反应性有显著影响。归一化至估算的表面 ab 平面面积后,丙烯腈(ACN)产率的提高和丙烷消耗的一级不可逆反应速率常数与提议的催化中心(S2-S4-S4-S7-S7)中 V 含量的增加相关。这些观察结果进一步支持了以下观点:表面 ab 平面中存在的多个 VOx 位点可能是 M1 相在丙烷氨氧化中具有活性和选择性的原因。

关键词

引用

@article{arxiv.1503.08100,
  title  = {HAADF-STEM Study of Mo/V Distributions in Mo-V-Te-Ta-O M1 Phases and Their Correlations with Surface Reactivity},
  author = {Jungwon Woo and Albina Borisevich and Qian He and Vadim V. Guliants},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1503.08100},
  year   = {2015}
}

备注

67 pages including supporting information; text slightly edited to emphasize the concept that proposed catalytic centers containing no vanadium are unable to activate propane; the reported results are unchanged; there will be another revision to expand the discussion of previously reported probability models and HAADF-STEM results