来自收敛耦合簇计算的金属基态

多电子相关方法提供了一种以高精度预测材料性质的系统方法。然而，在实际中获得块体金属的准确基态性质提出了重大挑战。在这项工作中，我们提出了一种使用耦合簇理论达到金属总基态能热力学极限的新方案。我们证明，长程和短程对相关能贡献之间的耦合足够弱，使我们能够以可控的方式将长程贡献限制在低能激发上。利用这一见解，我们计算了铝和铂 (111) 的表面能，提供了耦合簇理论非常适合于金属材料建模的数值证据，特别是在表面科学中。值得注意的是，我们的结果在有限尺寸效应、基组大小和耦合簇展开方面表现出收敛性，与实验数据取得了极好的一致性。这为大型系统更高效的耦合簇计算以及该理论在材料的现实金属模型中更广泛的应用铺平了道路。