绿色化学计算：选定位形相互作用作为高精度计算的更可持续替代方案
化学物理
2024-05-06 v3 材料科学
强关联电子
核理论
计算物理
摘要
最近，文献报道了一种全位形相互作用 (FCI) 方法的新分布式实现 [Gao et al. J. Chem Theory Comput. 2024, 20, 1185]。得益于混合并行化方案，作者能够在最小基组 STO-3G 下计算丙烷 (\ce{C3H8}) 的精确能量。这项艰巨的任务涉及处理 23 个轨道中的 26 个电子的活性空间，或大小为 \SI{1.3d12} 个行列式的希尔伯特空间。这是迄今为止报道的最大规模的 FCI 计算。在此，我们从一般角度阐述选定位形相互作用 (SCI) 如何通过对 FCI 空间的稀疏探索，以一小部分计算和内存成本实现微哈特里 (microhartree) 精度。目前的 SCI 计算是使用 \textit{Configuration Interaction using a Perturbative Selection made Iteratively} (CIPSI) 算法进行的，该算法以行列式驱动的方式实现在 \textsc{quantum package} 软件中。本研究加强了普遍共识，即在 FCI 空间中指数级大量的行列式里，只有一小部分对能量有显著贡献。更重要的是，它证明了利用更合理和可持续的计算资源实现可比精度的可行性，从而减少计算化学日益增长的碳足迹。
引用
@article{arxiv.2402.13111,
title = {Go Green: Selected Configuration Interaction as a More Sustainable Alternative for High Accuracy},
author = {Pierre-François Loos and Yann Damour and Abdallah Ammar and Michel Caffarel and Fábris Kossoski and Anthony Scemama},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.13111},
year = {2024}
}
备注
5 pages, 2 figures (supporting information available)