石墨烯上钼亚纳米团簇的全局优化：面向催化应用的一致方法
材料科学
2024-11-06 v2
摘要
开发具有优异催化性能的新型亚纳米团簇催化剂，依赖于对团簇原子级尺寸、形状的精确控制及其在表面上的准确沉积。吸附过程固有的复杂性使得难以对最相关的结构-反应性关系实现原子级理解，从而阻碍了新型催化材料的理性设计。在大多数情况下，现有的计算方法仅依赖少数结构来得出关于团簇反应性的结论，从而忽略了现有能量景观的复杂性，导致采样不足且极有可能产生不可靠的预测。此外，对负责将 SNCs 沉积到表面上的实际实验过程进行建模通常未被实施，尽管在某些情况下该过程可能会增强某些（例如亚稳态）吸附构型的重要性。本研究提出了一种新颖的系统方法，利用全局搜索技术，特别是粒子群优化方法，结合 \textit{ab-initio} 计算，来模拟束流实验中的所有阶段，从预测束流中和表面上最相关的 SNCs 结构及其反应性。为了说明我们方法的主要步骤，我们考虑了 6 个 Mo 原子的 Mo SNC 在悬浮石墨烯表面上的沉积，以及它们对 CO 分子解离反应的催化特性。尽管我们的计算并非详尽无遗，仅用于说明该方法，但它们仍能提供对石墨烯上 Mo SNCs 复杂能量景观的深入认识，展示了 Mo SNCs 的催化活性以及对现有构型进行统计采样的重要性……
引用
@article{arxiv.2402.06265,
title = {Global Optimization of Molybdenum Subnanoclusters on Graphene: a Consistent Approach Towards Catalytic Applications},
author = {Yao Wei and Alejandro Santana-Bonilla and Lev Kantorovich},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.06265},
year = {2024}
}
备注
39 pages, 8 figures, due to the limitation "The abstract field cannot be longer than 1,920 characters", the abstract appearing here is slightly shorter than that in the PDF file