第一性原理紧束缚模型中光-物质相互作用的规范不变性

我们研究了在第一性原理紧束缚（TB）模型中引入光-物质相互作用的不同方式。描述光学性质的标准方式为速度规范，由与矢量势的线性耦合定义。在有限系统中可转换为以电场表示电磁辐射，尽管周期系统中会出现微妙问题。所得偶极规范是Peierls替代的多轨道推广。本工作中，我们针对由最大局域化Wannier函数构建的TB模型，考察两种途径的准确性，尤其关注规范不变性。聚焦于典型的二维材料，我们构建第一性原理模型并计算其在线性响应与强激发下对电磁场的响应。通过与完全收敛的第一性原理计算对比，确定TB模型的准确性。我们发现偶极规范在所有情况下均比速度规范提供更精确的描述。速度规范的主要缺陷在于顺磁电流与抗磁电流的不完全抵消。然而，构造相应的求和规则可显式强制该抵消。此过程修正了速度规范下的TB模型，使其与偶极规范高度一致，从而实现规范不变性。