基于机器学习增强第一性原理计算的 (CoxMn1-x)3O4 混合相自由能
材料科学
2021-03-09 v1 统计力学
摘要
(CoxMn1-x)3O4 是一种用于太阳能热化学储能的有前景的候选材料。该体系的高温模型将为其潜力评估提供有价值的工具。然而，由于影响自由能的来源多样，且在构型熵计算中所需构型数量极为庞大，用第一性原理计算预测复杂体系的相图颇具挑战。本工作中，我们比较了三种不同的机器学习（ML）方法来采样 (CoxMn1-x)3O4 的构型空间，包括一种更简单的 ML 方法，其适用于高通量研究。我们利用相图某一特征上的实验数据来评估模型预测的精度。我们发现，由于混合相训练数据固有地存在成分不平衡，某些方法需对数据进行预处理才能获得准确预测。我们强调，重要的熵贡献取决于所研究体系的物理区间，并且在存在能量竞争的基态晶体结构的成分处，用 ML 模型进行能量预测更具挑战性。此处概述的类似方法可用于筛选其他热化学储能候选材料。
引用
@article{arxiv.2103.04169,
title = {Free energy of (CoxMn1-x)3O4 mixed phases from machine-learning-enhanced ab initio calculations},
author = {Suzanne K. Wallace and Anton S. Bochkarev and Ambroise van Roekeghem and Javier Carrasco and Alexander Shapeev and Natalio Mingo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.04169},
year = {2021}
}