沿熵路径的晶体成核：教导液体如何实现相变
计算物理
2018-12-19 v2 软凝聚态物质
摘要
我们将机器学习（ML）与蒙特卡洛（MC）模拟相结合来研究晶体成核过程。利用 ML，我们在结晶过程中所跨越的密度和温度范围内评估系统的正则配分函数。我们以 Lennard-Jones 系统为例，通过使用液体和固相的亥姆霍兹自由能状态方程作为参考数据集来训练人工神经网络，从而实现这一目标。ML 预测的精度在广泛的热力学条件下进行了测试，结果表明与平坦直方图模拟的结果相比，该方法能准确估计正则配分函数。随后，ML 预测被用于等温等压系综的 MC 模拟中计算系统的熵。该方法对氩的液相和固相所得结果与实验数据吻合良好。最后，以熵作为反应坐标并采用伞形采样技术，我们得以确定晶体成核过程的吉布斯自由能剖面。特别地，我们得到的自由能势垒与先前模拟研究的结果非常吻合。此处开发的方法可轻易推广至分子系统和复杂流体，并对熵驱动过程的研究尤其具有前景。
引用
@article{arxiv.1806.11554,
title = {Crystal nucleation along an entropic pathway: Teaching liquids how to transition},
author = {Caroline Desgranges and Jerome Delhommelle},
journal= {arXiv preprint arXiv:1806.11554},
year = {2018}
}