巨型π-共轭辐条轮大环中的涨落激子局域化
化学物理
2015-07-24 v1
摘要
共轭聚合物为许多不同的应用提供了潜力，但我们仍然缺乏对其电子结构的基本微观理解。基本的光激发——激子——仅跨越分子的几纳米，而分子本身可以延伸超过微米，并且它们的行为如何受分子尺寸影响尚未完全理解。例如，激子在共轭链段内的何处形成，它是否总是位于相同的重复单元上？在这里，我们引入结构刚性的分子辐条轮，直径为 6 纳米，作为扩展 π-共轭的模型。单分子荧光揭示了随机的激子局域化，导致随时间变化的发射偏振。最初，这种随机局域化在每次光子吸收事件后由于温度无关的自发对称性破缺而产生。这些快速涨落在长时间光照后减慢到毫秒时间尺度。低温光谱通过跃迁能量的跳跃揭示了分子内异质性，然而，发射偏振也可以在没有发生光谱跳跃的情况下切换，这意味着局部介电环境中的长程均匀性。
引用
@article{arxiv.1507.06536,
title = {Fluctuating exciton localisation in giant pi-conjugated spoked-wheel macrocycles},
author = {Vikas Aggarwal and Alexander Thiessen and Alissa Idelson and Daniel Kalle and Dominik Wuersch and Thomas Stang and Florian Steiner and Stefan-S. Jester and Jan Vogelsang and Sigurd Hoeger and John M. Lupton},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.06536},
year = {2015}
}