用于状态方程预测的第一性原理反应模拟
化学物理
2021-07-28 v2 材料科学
摘要
密度泛函理论的高昂代价迄今限制了状态方程 (EOS) 的从头算预测。在本文中，我们结合大规模计算、先进模拟技术和智能数据科学策略，对高能炸药季戊四醇四硝酸酯 (PETN) 提供了前所未有的从头算性能分析。与实验和热化学预测的对比揭示了 DFT 在 EOS 预测以及由此带来的高能炸药评估中重要的定量局限性。特别地，我们发现 DFT 预测的 PETN 爆轰产物能量相对于未反应的纯晶体材料系统性偏高，导致对 Chapman-Jouguet (CJ) 态爆速、压力和温度的低估。该能量偏差可通过产物分子的高层级电子结构计算部分修正。我们还展示了一种以有限数值数据在宽广参数空间上映射化学组成的建模策略，其结果提示了热化学建模中需考虑的额外分子种类。
引用
@article{arxiv.2103.09849,
title = {First principles reactive simulation for equation of state prediction},
author = {Ryan B. Jadrich and Christopher Ticknor and Jeffery A. Leiding},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.09849},
year = {2021}
}
备注
16 pages, 8 figures