结合计算、建模与实验的温稠密氮化硼状态方程

材料在温稠密条件下的状态方程 (EOS) 对理论与实验均构成重大挑战。我们报道了一项结合计算、建模与实验的研究，利用新的理论与实验能力来探究温稠密氮化硼 (BN)。模拟方法包括路径积分蒙特卡洛 (PIMC)、若干密度泛函理论 (DFT) 分子动力学方法 [平面波赝势、Fermi 算符展开 (FOE) 与谱求积 (SQ)]、活度展开 (ACTEX) 以及全电子 Green 函数 Korringa-Kohn-Rostoker (MECCA)，并计算了 BN 在宽广密度 ($\rho$) 与温度 ($T$) 范围内的压强与内能。我们的实验在 Omega 激光装置上进行，将 BN 的 Hugoniot 测量到了前所未有的压强 (12--30 Mbar)。由不同方法计算的 EOS 相互交叉验证，且实验 Hugoniot 与我们的理论预测吻合良好。我们评估理论预测之间的最大偏差在压强上 $<$4%、在能量上 $<$3%，并出现在 $10^6$ K。我们发现来自不同平台、使用不同交换关联泛函的 DFT 计算所得的 EOS 与采用自由粒子节点的 PIMC 所得者具有显著的一致性。这为 PIMC 与 DFT 在温稠密 regime 中的准确性提供了有力证据。此外，SQ 与 FOE 数据的误差棒显著小于 PIMC，因而代表了高温 $T$ 下高效计算的显著进展。我们还构建了表格化 EOS 模型，厘清了 BN 在宽广 $T-\rho$ 范围内的离子与电子结构，并量化了它们在 EOS 中的作用。该表格模型可用于未来包含 BN 作为候选烧蚀体材料的激光驱动实验模拟。