氢氧化硅熔体的第一性质分子动力学模拟：结构性质与氢扩散机制
无序系统与神经网络
2009-11-10 v1
摘要
我们采用{ab initio}分子动力学模拟方法研究了含3.84 wt.% HO的液态硅藻土样品。发现在3000 K和3500 K的温度下，水几乎完全以羟基 (-OH) 形式溶解，硅氧网络部分断裂，硅氧网络的静态与动力学性质在加入水后发生显著变化。仅在最高温度下水分子或自由-OH基团才会出现，但这些形式不稳定且会迅速分解。本系统的结构性质与纯硅藻土及等温度下钠四硅酸熔体进行比较。这些比较确认了氢氧化硅熔体中四面体网络部分断裂的模型，并表明，加入水后基质的结构变化程度与以相同摩尔百分比加入氧化钠（NaO）的改变程度相当。在更大的尺度上，各向异性 correlations 定性上相似，但在氢氧化硅熔体中更为显著。最后，我们研究了熔体中氢原子的扩散机制。结果发现，HOSi 三角簇和SiO 空位在氢扩散中起决定性作用作为中间状态。
关键词
引用
@article{arxiv.cond-mat/0403253,
title = {First-principles molecular-dynamics simulations of a hydrous silica melt: Structural properties and hydrogen diffusion mechanism},
author = {Markus Poehlmann and Magali Benoit and Walter Kob},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0403253},
year = {2009}
}
备注
25 pages, 18 figures. submitted