含锌三元尖晶石结构氧化物表面氧空位形成能的决定因素
材料科学
2023-05-02 v1
摘要
尖晶石氧化物是用于异相催化（包括光催化与电催化）的重要材料类。表面氧空位形成能（EOvac）是催化剂性能的关键量，因为金属氧化物催化剂的表面常作为反应位点，例如在Mars-van Krevelen机理中。然而，EOvac的实验评估极具挑战性。我们获得了正尖晶石锌基氧化物ZnAl2O4、ZnGa2O4、ZnIn2O4、ZnV2O4、ZnCr2O4、ZnMn2O4、ZnFe2O4与ZnCo2O4的(100)、(110)与(111)表面的EOvac。所有化合物最稳定的表面均为(100)。除ZnCo2O4外，某表面的最小EOvac在(100)表面中最大。对于(100)与(110)表面，所有尖晶石的表面最小EOvac与体形成能之间具有良好的相关性，而电离势则在(111)表面中相关性良好。对所有取向、所有化合物中全部表面位点的EOvac进行机器学习以寻找决定EOvac的重要因素或描述符，揭示出体相与表面依赖的描述符最为重要，即体形成能、表面是否为(111)的布尔描述符以及电离势，其次是在各O位点不同的几何描述符。
引用
@article{arxiv.2305.00395,
title = {Factors determining surface oxygen vacancy formation energy in ternary spinel structure oxides with zinc},
author = {Yoyo Hinuma and Shinya Mine and Takashi Toyao and Takashi Kamachi and Ken-ichi Shimizu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.00395},
year = {2023}
}
备注
Supplementary material available at https://doi.org/10.1039/D1CP03657B