PE545 复合体中的激子传输：基于原子级 QM/MM 量子主方程与弹性网络模型的洞察
生物大分子
2017-12-06 v1 统计力学
生物物理
量子物理
摘要
在本文中，我们基于原子级量子力学/分子力学（QM/MM）模拟，得出了 PE545 光捕获复合体在 Haken-Strobl-Reinenker (HSR) 模型中的环境噪声参数化。我们使用该方法研究了 HSR 噪声张量中不同自相关和互相关的作用，证实了位点能量自相关（纯退相干）项主导了噪声诱导的激子迁移率增强，其次是特定色素三联体的位点能量-耦合互相关。有趣的是，后者的几个互相关连同耦合-耦合互相关，在其谱密度的 30-70 倒数厘米区域显示出明显的低频特征。这些慢分量处于 HSR 方法的有效性极限，要求环境波动快于典型的激子转移时间尺度。我们证明，对 PE545 蛋白质进行简单的粗粒化弹性网络模型 (ENM) 分析可以自然地突出该频率范围内的集体简正模，这些模式代表了与色素共价连接的半胱氨酸子网络的特定协同运动。该分析有力地表明，光捕获复合体中的蛋白质支架能够表达特定的集体低频简正模，为激子传输路径提供了根植于折叠的蓝图。我们推测，基于 ENM 的混合量子经典方法（如 Ehrenfest 动力学）可能成为理清自然和人工光捕获结构中这些动力学过程基本设计原理的有前景的工具。
引用
@article{arxiv.1706.01306,
title = {Exciton transport in the PE545 complex: insight from atomistic QM/MM-based quantum master equations and elastic network models},
author = {Sima Pouyandeh and Stefano Iubini and Sandro Jurinovich and Yasser Omar and Benedetta Mennucci and Francesco Piazza},
journal= {arXiv preprint arXiv:1706.01306},
year = {2017}
}
备注
20 pages, 8 figures, submitted to Phys. Biol