超快量子过程层析成像揭示超分子光捕获纳米管中的相干激子动力学

最近通过超快光谱学在光合作用复合物中观测到了长寿命的激子相干性，这为研究和设计相干激子输运开启了令人兴奋的可能性。然而，光谱信号中的模糊性导致了对激子动力学解释的争论，因而需要更严格的检验。我们提出了一种用于超快光谱学的新策略——量子过程层析成像（Quantum Process Tomography, QPT），以重构室温下双壁超分子光捕获纳米管中激子的演化量子态。该方案要求进行了八次具有不同脉冲光谱的瞬态光栅实验。我们的分析揭示了能量从外壁激子向内壁激子的单向转移、非久期过程（nonsecular processes）的缺失，以及这两个态之间持续约 150 飞秒的意外相干性，表明壁间存在弱的电子耦合。我们的工作构成了在“温暖”且复杂系统中首次实验性 QPT，并提供了一种从超快光谱学实验中最大化信息提取的优雅方案。