单层 WSe$_{2}$ 中的激子-声子耦合与带隙重整化

使用全第一性原理方法，我们展示了晶格振动如何与单层 WSe2 中的中性激子耦合并贡献于非辐射激子寿命。我们表明，只有同时处理电子-电子和电子-声子相互作用，才可能使零温和有限温光学带隙及吸收谱与实验结果达到空前一致。裸能通过求解 Kohn-Sham 方程计算，而 G$_{0}$W$_{0}$ 多体微扰理论用于提取激发态能量。求解了耦合电子-空穴 Bethe-Salpeter 方程并纳入极化子能量，表明主要是面内扭转声学声子支贡献于 A 和 B 激子的形成。我们发现三个 A、B 和 C 激子峰随温度呈现不同行为，显示不同的非辐射线宽。激子强度随温度无显著转变，但 A 激子相比 C 激子表现出更暗的性质。此外，所有激子峰随温度上升红移。声子相互作用和 nonharmonic 晶格热膨胀对裸电子能的重整化导致带隙随温度升高而减小。零点能重整化（31 meV）被发现完全源于极化子相互作用，晶格非谐性贡献可忽略。这些发现可能对基于此类单层的电子和光电子器件技术产生深远影响。