固态自旋缺陷的激发态动力学与光探测磁共振的第一性原理研究

光探测磁共振（ODMR）是一种高效可靠的方法，通过自旋-光子接口实现自旋态的初始化和读出。通常，高量子效率和大的自旋依赖光致发光对比度对于可靠的量子信息读出是理想的。然而，从第一性原理可靠预测ODMR对比度需要准确描述自旋缺陷的复杂自旋极化机制。这些机制通常包括多个辐射和非辐射过程，特别是多个激发电子态之间的系间窜越（ISC）。在这项工作中，我们通过求解动力学主方程，使用从头算电子结构方法计算的速率，然后以金刚石中带负电的氮空位中心为例对实现进行基准测试，展示了我们第一性原理ODMR对比度的实现。我们展示了正确描述多参考电子态和赝Jahn-Teller效应对定量甚至定性正确预测自旋-轨道耦合（SOC）和ISC速率的重要性。我们给出了不同ISC过程的完整SOC计算，与群论和实验观察一致。此外，我们提供了激发和弛豫动力学的全面图景，包括以前未探索的内转换过程。我们展示了第一性原理计算与实验ODMR对比度在磁场下的良好一致性。然后，我们演示了对磁场方向、泵浦功率和微波频率依赖性的可靠预测，这些是ODMR实验的重要参数。我们的工作为从第一性原理预测固态量子缺陷的自旋极化和光学读出提供了一个计算平台。