增强有机分子量子比特的ODMR信号

在量子信息科学与传感中，电子自旋常通过光学-自旋界面被极化为特定极化态，这一过程被称为光探测磁共振（ODMR）。金刚石NV中心和过渡金属均是此类色心的极佳平台，而无金属的分子类似物也因其更长的极化寿命、更温和的环境影响和更低的成本而日益受到青睐。在我们早先设计此类有机高自旋$\pi$-双自由基的尝试中，我们提出通过将三重态$M_{S}=\pm1$布居搁置为单重态来实现自旋极化。这最近得到了实验验证，但在5 K以上温度下ODMR对比度低于$1\%$。在本工作中，我们提出通过将单重态布居移回三重态$M_{S}=0$子能级来改善ODMR信号，设计出真正的NV中心碳基分子类似物。我们的提议基于超越最近邻自旋-轨道耦合的过渡轨道与群论分析，并通过对基于三苯甲基的真实自由基二聚体的从头算计算得到进一步证实。微动力学分析表明，在实验可行的条件下ODMR对比度可高达约$30\%$，较先前工作有显著提升。最后，在探索基态光学可寻址分子自旋量子比特的过程中，我们举例说明了基于对称性的设计如何避免塞曼诱导的单重态-三重态混合，为实现电子自旋量子比特门奠定了基础。