粘土表面卟啉染料间的激发能转移：采用多保真度机器学习的研究
化学物理
2025-01-22 v2
摘要
天然光捕获天线复合物利用嵌入蛋白质基质中的叶绿素（即镁卟啉色素）高效捕获太阳能。受这种天然构型启发，人工粘土-卟啉天线结构已被实验合成，并展现出卓越的激发能转移特性。本研究提出了一种合成光捕获系统的计算设计与模拟，该系统通过在阴离子粘土表面排列阳离子自由碱卟啉分子来模拟天然机制。我们采用基于半经验密度泛函紧束缚（DFTB）理论的基态动力学多尺度量子力学/分子力学（QM/MM）方法，研究了卟啉染料间的激发能转移。为提高结果准确性，我们引入了一种创新的多保真度机器学习（MFML）方法，该方法允许在计算要求极高的含时密度泛函理论水平下，使用 Def2-SVP 基组预测激发能。该方法被应用于包含 90 原子卟啉结构的 64 万个构型的庞大数据集，促进了对吸附在粘土表面的卟啉分子间激发能扩散的深入分析。受天然光捕获复合物启发，本研究获得的见解展示了卟啉-粘土系统作为有效能量转移系统的潜力。
引用
@article{arxiv.2410.20551,
title = {Excitation Energy Transfer between Porphyrin Dyes on a Clay Surface: A study employing Multifidelity Machine Learning},
author = {Dongyu Lyu and Matthias Holzenkamp and Vivin Vinod and Yannick Marcel Holtkamp and Sayan Maity and Carlos R. Salazar and Ulrich Kleinekathöfer and Peter Zaspel},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.20551},
year = {2025}
}