机器学习激子动力学
化学物理
2016-06-01 v1 计算物理
摘要
利用混合量子力学/分子力学 (QM/MM) 方法获取大型光合复合体的激子动力学在计算上代价高昂。我们提出一种机器学习技术——多层感知机，作为减少计算激发态能量所需时间的工具。通过该方法，我们预测了 Fenna-Matthews-Olson (FMO) 复合体中细菌叶绿素的时间依赖密度泛函理论 (TDDFT) 激发态能量。此外，我们根据预测结果计算了谱密度和激子布居。文中介绍了确定多层感知机训练集的不同方法，从而产生了若干初始数据选择。一旦多层感知机训练完成，预测激发态能量的速度显著快于相应的 QM/MM 计算。我们表明多层感知机能够以高准确度复现 QM/MM 计算的能量，预测误差在 0.01 eV (0.5%) 以内。谱密度和激子动力学也与 TDDFT 结果一致。这种加速和准确预测有力鼓励了机器学习技术与第一性原理方法的结合。
引用
@article{arxiv.1511.07883,
title = {Machine Learning Exciton Dynamics},
author = {Florian Häse and Stéphanie Valleau and Edward Pyzer-Knapp and Alán Aspuru-Guzik},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.07883},
year = {2016}
}