化学空间中量子力学性质的进化蒙特卡洛方法：电解液设计
化学物理
2023-11-15 v3
摘要
在有机分子空间中优化目标函数是应用科学诸多领域出现的一个重要问题，但由于可能的分子系统数量巨大，该问题也非常困难。我们提出了一种用于解决此类问题的进化蒙特卡洛算法，该算法能够直接调节优化过程的探索与利用特性，同时保留遗传算法的优良性质。该方法被称为MOSAiCS（化学空间中自适应采样的Metropolis优化，Metropolis Optimization by Sampling Adaptively in Chemical Space），并在与电池电解液组分优化相关的问题上进行了测试，即最小化水中的溶剂化能或在施加HOMO-LUMO能隙下限约束的同时最大化偶极矩；优化是在受QM9和Electrolyte Genome Project（EGP）数据集启发的分子图集合上进行的。MOSAiCS可靠地生成了具有良好目标量值的分子候选者，在大多数情况下优于QM9或EGP中发现的分子。尽管本工作中呈现的优化结果有时需要多达次QM计算，因而仅得益于对相关性质计算高效的ab initio近似才得以实现，我们讨论了使用机器学习方法加速MOSAiCS的可能策略。
引用
@article{arxiv.2307.15563,
title = {Evolutionary Monte Carlo of QM properties in chemical space: Electrolyte design},
author = {Konstantin Karandashev and Jan Weinreich and Stefan Heinen and Daniel Jose Arismendi Arrieta and Guido Falk von Rudorff and Kersti Hermansson and O. Anatole von Lilienfeld},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.15563},
year = {2023}
}