熵与势垒跳跃决定单生物分子的构象粘弹性

生物大分子具有复杂且非平凡的能量景观，赋予它们独特的构象适应性和功能多样性。因此，理解纳米尺度下的弹性和耗散过程对于分子生物学以及纳米技术等新兴领域至关重要。在这里，我们使用一个通用的生物聚合物粘弹性模型分析原子力显微镜（AFM）实验中的单分子涨落，该模型重要地包含了局域“内部”构象耗散的来源。比较两种生物聚合物——葡聚糖和纤维素，即具有和不具有众所周知的“椅式-船式”转变的多糖，揭示了这种简单构象变化的特征，即在特征力附近弹性和内摩擦均出现极小值。对两态布居动力学的计算提供了一个简单的解释，即弹性由熵驱动，而摩擦由势垒控制的跳跃驱动，这些过程发生在能量景观上的布居之间。微观模型允许对能量景观特征进行定量映射，揭示出意想不到的慢动力学，暗示自由能存在潜在的粗糙性。