拓扑、能量景观与生物分子能量传输

尽管能量再分布无处不在，它仍是生物分子非平衡热力学中理解甚少的一个方面。在分子尺度上，有限尺寸效应、显著的非线性以及弹道过程产生了偏离宏观尺度的行为。在此，我们表明瞬态热传输通过分子接触的拓扑特征以及介导动力学的非线性过程反映大分子能量景观的架构。前者通过成对相互作用决定传输路径，后者反映景观中局域构象重排的受阻程度。与小分子体系（如烷烃）中的传输不同，即使在相当短的时间和长度尺度上，非线性也主导相干过程。我们详尽的全原子模拟以及适用于理论和实验的新型局域时空分析，使得对生物分子中能量迁移的剖析成为可能。该方法表明振动能量传输能够探测大分子动力学和相互作用中原本不可及的方面，而这些正是生物功能的基础。