Hund 绝缘体 CrI3 的电子结构与磁性

CrI3 是一种二维铁磁性范德瓦耳斯材料，其电荷带隙为 1.1–1.2 eV。本研究采用密度泛函理论与动力学平均场理论考察 CrI3 的电子结构与磁性。当引入 Hund 耦合 $J_H = 0.7$ eV 与在位 Hubbard $U = 5$ eV 时，我们的计算成功再现了顺磁态下 1.1 eV 的电荷带隙。相反，若取较大的 $U = 8$ eV 且 Hund 耦合 $J_H$ 可忽略，则预测 CrI3 在顺磁态为中等关联金属。我们得出结论：由于 Cr 3d $t_{2g}$ 轨道的半满构型，CrI3 是一种 Mott–Hund 绝缘体。Cr 3d $e_g$ 轨道约被一个电子占据，导致强烈的价态涨落，使 Cr 3d 轨道无法用单一态描述。此外，在有限温度下，计算所得铁磁态中的有序静态磁矩在 R3 相中明显大于 C2/m 相。该现象表明，随温度降低由 C2/m 相到 R3 相的结构相变由铁磁自旋涨落驱动。