激子分子复合物中的电子相干退相：马尔可夫与久期近似的作用
化学物理
2012-01-04 v1
摘要
我们比较了描述与热力学浴相互作用的分子激子系统约化密度矩阵的四种不同运动方程。所有四个方程在线性系统-浴相互作用哈密顿量中均为二阶，但在其推导过程中应用了不同的近似。具体而言，我们比较了从所谓的Nakajima-Zwanzig恒等式得到的时间非局域方程，以及由累积展开的部分排序规则得到的时间局域方程。在这些方程中，我们交替应用久期近似来解耦布居动力学和相干动力学。我们聚焦于激子系统内带电子相干的动力学，这可以通过相干二维光谱进行追踪。我们讨论了四种弛豫理论在布居和相干动力学模拟中的适用性，并识别了二维相干光谱中能够区分时间非局域效应的特征。
引用
@article{arxiv.1001.1657,
title = {Electronic Coherence Dephasing in Excitonic Molecular Complexes: Role of Markov and Secular Approximations},
author = {Jan Olsina and Tomas Mancal},
journal= {arXiv preprint arXiv:1001.1657},
year = {2012}
}
备注
14 pages, 8 figures