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气相中激发态氢原子转移的电子-质子解耦

原子与分子团簇 2017-12-11 v1

摘要

光激发释氢、激发态氢转移(ESHT)是芳香酸中发生的重要光化学过程之一,并负责生物分子的光保护。该机制被描述为由初始态沿 O(N)-H 键伸长转化为电荷分离态,从而导致解离。因此 ESHT 并非质子与 1s 电子一同运动的简单 H 原子转移。本文中我们表明,在气相 ESHT 中电子转移与质子运动是解耦的。我们通过皮秒时间分辨近红外与红外光谱,对孤立的苯酚--(氨)5(一个基准分子团簇)独立监测电子与质子转移。从苯酚到氨的电子转移发生于小于3皮秒内,而整体 H 原子转移耗时15皮秒。所观测到的电子-质子解耦将有助于更深入理解并控制生物分子中的光化学。

关键词

引用

@article{arxiv.1712.02993,
  title  = {Electron--Proton Decoupling in Excited-State Hydrogen Atom Transfer in the Gas Phase},
  author = {Mitsuhiko Miyazaki and Ryuhei Ohara and Kota Daigoku and Kenro Hashimoto and Jonathan R. Woodward and Claude Dedonder and Christophe Jouvet and Masaaki Fujii},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1712.02993},
  year   = {2017}
}