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质子性离子液体中的 pH 跃迁由载流子式质子传输进行

化学物理 2022-05-13 v1

摘要

利用可见光泵浦中红外探测光谱,从飞秒到微秒时间尺度研究了质子性离子液体甲酸乙铵(EAF)中过量质子的动力学。可见光光激发光酸(8-羟基芘-1,3,6-三磺酸三钠盐,HPTS)后的 pH 跃迁导致质子转移到 EAF 的甲酸根上。质子转移主要在皮秒量级通过 HPTS 与 EAF 之间预形成的氢键复合物发生。我们通过从拥挤的瞬态红外光谱中获取基态共轭碱(RO-)动力学,研究了该离子液体中更长程与更长时间尺度的质子传输过程。光谱动力学表明,质子在与其母光酸复合之前仅扩散了几个溶剂壳层。近 unity 的动力学同位素效应(kH/kD~1)表明该离子液体中过量质子为载流子式(vehicular)转移与传输。我们的发现为质子性离子液体中过量质子的完整光解离质子循环提供了全面认识。

关键词

引用

@article{arxiv.2205.06210,
  title  = {pH-jumps in a Protic Ionic Liquid Proceed by Vehicular Proton Transport},
  author = {Sourav Maiti and Sunayana Mitra and Clinton A. Johnson and Kai C. Gronborg and Sean Garrett-Roe and Paul M. Donaldson},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2205.06210},
  year   = {2022}
}