铍原子中的电子关联：基态、短脉冲光电离及时间延迟研究中的效应

我们应用含时限制活性空间自洽场方法的三维实现，研究电子关联在 Be 原子基态及其在短 XUV 脉冲作用下的光电离动力学中的效应，包括光电离中的时间延迟。首先，我们通过虚时传播获得基态。我们展示了 TD-RASSCF 方法在选择活性轨道空间上的灵活性，使得仅考虑相关的活性空间轨道成为可能，与作为基准以显示 TD-RASSCF 精度和效率的多组态含时 Hartree-Fock 方法相比，这有助于更快收敛到基态。其次，我们求解运动方程，计算 Be 原子与一个短线性偏振 XUV 激光脉冲相互作用后的光电子谱。我们比较了不同 RAS 方案下的谱，并以此方式识别出对精确描述光电子谱至关重要的轨道空间。最后，我们研究了电子关联对光电离过程中进入两个不同离子通道的相对时间延迟大小的影响。其中一个通道，即离子的基态通道，无需电子关联即可访问。另一个通道仅在包含电子关联时才可访问。时间延迟对活性空间的选择，从而对电子-电子关联的考虑，高度敏感。