激光驱动多电子动力学的含时限制活性空间自洽场理论 II：扩展公式与数值分析
量子物理
2014-06-26 v2
摘要
基于含时变分原理，构建了含时限制活性空间自洽场（TD-RASSCF）方法。类比于量子化学中的组态相互作用单激发（CIS）、单双激发（CISD）和单双三激发（CISDT）方法，引入了 TD-RASSCF-S、-SD 和-SDT 方法，作为 TD-RASSCF 双激发（-D）方法 [Phys. Rev. A 87, 062511 (2013)] 的扩展。通过对数值成本的分析以及对原子氦、铍和碳的一维（1D）模型的测试计算，表明 TD-RASSCF-S 和-D 方法对于多电子系统在计算上是可行的，且比含时 Hartree-Fock（TDHF）和 TDCIS 方法更准确。除了方法论的讨论外，还 presented 了对高次谐波产生（HHG）过程中电子动力学的分析。对于一维铍原子，基于不含时 HF 轨道的 HHG 谱态分辨分析表明，虽然在截止区以下仅需单轨道激发，但在截止区以上单轨道和双轨道激发至关重要，因此单活性电子（SAE）近似和 TDCIS 方法在此失效。另一方面，TD-RASSCF-S 和-D 方法能够准确描述整个 HHG 谱区域的多轨道激发过程。对于一维碳原子，我们的计算表明，即使在截止区以下，多轨道激发在 HHG 过程中也是必不可少的。因此，在该测试系统中需要非常精确地处理电子关联。TD-RASSCF-S 和-D 方法满足了这一需求，而 SAE 近似和 TDCIS 方法则不足够。
引用
@article{arxiv.1405.5380,
title = {Time-dependent restricted-active-space self-consistent-field theory for laser-driven many-electron dynamics. II. Extended formulation and numerical analysis},
author = {Haruhide Miyagi and Lars Bojer Madsen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1405.5380},
year = {2014}
}
备注
17 pages, 8 figures