顺磁涨落对氧析出反应中MnO(100)表面热化学的影响
材料科学
2023-07-19 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
我们利用“非共线磁采样方法加”（NCMSM）研究了氧析出反应（OER）中顺磁（PM）涨落对MnO(100)表面热化学的影响。我们计算并比较了具有若干OER中间体的PM态下MnO(100)表面的电子结构、自由能和电荷占据等多种物理性质与反铁磁（AFM）态下的相应性质。我们发现PM涨落增强了表面Mn离子到各中间体的电荷转移，并强化了它们之间的化学键，同时未改变诸如速率决定步骤和休止态等反应路径的整体特征。增强的电荷转移可归因于在PM表面观察到的价带离域特性。此外，观察到化学键增强依赖于中间体，导致反应能垒的显著偏差。我们的研究表明，PM涨落在发生于关联氧化物表面的化学反应的热化学中起着重要作用。
引用
@article{arxiv.2007.07790,
title = {Effects of paramagnetic fluctuations on the thermochemistry of MnO (100) surfaces in the oxygen evolution reaction},
author = {Sangmoon Yoon and Kyoungsuk Jin and Sangmin Lee and Ki Tae Nam and Miyoung Kim and Young-Kyun Kwon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.07790},
year = {2023}
}
备注
Maintext: 15 pages, 3 figures 2 tables; SI: 3 pages, 2 figures