拓扑对流体-流体界面处聚合物链静态与动态性质的影响：分子动力学模拟研究

通过分子动力学模拟研究了链拓扑对两种不互溶流体界面处链的静态与动态性质的影响。对于三种拓扑不同的链，即相同分子量的线形、环形和三叶结形，考察了改变聚合物-流体及流体-流体相互作用性质对流体界面宽度、链构象、形状及链动力学的影响。对于锐界面双流体体系，界面宽度对拓扑和聚合物-流体相互作用性质均不敏感，而在弱界面体系中观察到微弱的非单调变化。垂直于界面平面的链伸展受拓扑影响显著，其中三叶结形链由于附加约束，其伸展值比线形和环形聚合物均最大。瞬时形状也通过形状参数进行了量化。此外，观察到质心均方位移(MSD)的定性行为与拓扑无关，即所有链类型均呈现相同的扩散指数 $\alpha~(\approx 1)$。然而，自扩散常数依赖于拓扑，且三叶结形链最大。关于单体MSD早期行为的有趣观察是：在亚扩散区内，不同参数下(与拓扑无关)的 $\alpha$ 值被归为两个 distinct 的范围(0.52--0.59 和 0.62--0.67)，这与聚合物-流体相互作用小于和大于等于纯流体相自相互作用的阈值时的不同链构象有关。