三层 K$_{3+x}$C$_{60}$ 中的掺杂不对称性与层选择性金属-绝缘体转变

薄膜提供了一个调控电子关联并探索强关联材料中新物理的多功能平台。例如，外延生长的碱金属掺杂富勒体 K$_{3+x}$C$_{60}$ 薄膜表现出各种有趣的现象，包括 Mott 转变和超导电性，具体取决于维度和掺杂。令人惊讶的是，在三层层状情况下，在超导相中观察到了强烈的电子-空穴掺杂不对称性，而这在三维体极限中是不存在的。利用密度泛函理论结合动力学平均场理论，我们证明了这种掺杂不对称性源于从顶层到中层的显著电荷重排。虽然每个富勒烯分子的名义填充接近 $n=3$，但在空穴掺杂下顶层迅速转变为 $n=2$ 的绝缘态，这暗示了超导能隙的掺杂不对称性。层间电荷转移与层选择性金属-绝缘体转变源于晶体场劈裂、强库仑相互作用以及有效负 Hund 耦合之间的相互竞争。这种奇特的电荷重排在单层系统中是不存在的，单层系统正如名义填充所预期的，是一个 $n=3$ 的 Mott 绝缘体。