过渡金属硫族化合物的定向剥离与有序堆叠

二维范德瓦耳斯晶体通过控制各层的堆叠次序或扭转角来设计物性新组合，具有无限可能。堆叠单层间的晶格取向不仅对破缺对称性的工程化意义重大，亦关乎多体量子相与能带拓扑的研究。迄今最先进的剥离方法聚焦于质量、尺寸、产率与可扩展性，却缺乏关于晶格取向的足够信息。因此，层间对齐通常需借助二次谐波产生光谱等后期实验确定，这增加了人工有序设计的试错次数，并阻碍了系统研究的效率。本文中，我们报道一种沿特定原子台阶边缘金优先外延、可区分晶格取向的剥离方法，同时满足单层高质量、大尺寸与高产的诉求。双层过渡金属硫族化合物的六方与菱方堆叠构型通过预知晶格取向得以一次性直接构建。我们利用光学光谱、电子衍射与角分辨光电子能谱研究晶体质量、对称破缺与能带调控，所结果支持我们提出的剥离机制。该策略展现出促进有序堆叠发展、尤其未来多层组装的能力。