有机半导体间电子耦合的直接观测与演化

原子或分子的电子波函数会受到其与环境相互作用的影响。这些相互作用决定了界面处的电子与光学过程，在有机太阳能电池等薄膜光电器件中尤为相关。在这些器件中，电荷输运与多层之间的界面沿厚度或垂直方向发生，因此此类电子相互作用对决定器件特性至关重要。在此，我们引入一种称为 DART 的新的原位光谱椭偏数据分析方法，能够以真空沉积有机半导体薄膜为模型体系，直接探测由分子间相互作用引起的沿厚度方向的电子耦合。该分析无需任何模型拟合，揭示了在光学激发下前沿轨道间电子耦合的直接观测结果，导致相应电子波函数在厚度方向（或等效地，距界面的分子数方向）上离域，研究对象为沉积在绝缘衬底（SiO2）上的 C60 与 MeO-TPD。将同一方法应用于沉积在酞菁薄膜上的 C60，分析显示出与沉积在 SiO2 上的 C60 相比，C60 与酞菁中对应特定激发能量的电子波函数具有强烈的反常特征。将此等相互作用用介电常数表述，揭示了由跨越界面的两种材料间激发态波函数振荡所引起的类等离激元型共振吸收。最后，我们强调了该方法的重复性、埃级灵敏度与简便性，展示了其在研究任意气相沉积材料体系间电子耦合中的适用性，只要沉积过程中可进行实时测量。