离散几何中相互作用粒子的扩散：平衡与动力学性质

我们扩展了最近关于相互作用粒子晶格模型的研究[Phys. Rev. Lett. 111, 110601 (2013)]。讨论了吸附等温线和粒子数的平衡涨落作为相互作用的函数。它们的行为类似于多孔材料中相互作用粒子的行为。从过渡态理论推导出粒子跳跃速率的不同表达式。使用哪个表达式取决于粒子间相互作用的强度。当忽略由环境记忆效应引起的相关性时，推导出自扩散和输运扩散的解析表达式。使用动力学蒙特卡洛（kMC）模拟对扩散行为进行了数值研究，该模拟再现了包含相关性的扩散。通过将解析表达式与kMC模拟进行比较，研究了相关性的影响。发现Maxwell-Stefan扩散可以超过自扩散。据我们所知，这是首次观察到这一现象。一维和高维系统中的扩散行为在定性上相同，相关性的影响随维度增加而减小。研究了一维系统中自扩散和输运扩散的长度依赖性。对于长长度，自扩散表现出长度倒数依赖性。最后，我们讨论了何时可以预期与实验和模拟的一致性。如果粒子之间没有强相互作用，则不同空腔中的粒子不相互作用的假设在低和中等粒子浓度下定量成立。