基于高分辨表面工程的单层石墨烯与 1,3-偶极环加成确定性共价有机功能化

通过将低能电子束辐照与偶氮甲碱叶立德的 1,3-偶极环加成相结合，成功实现了单层石墨烯的空间分辨有机功能化。事实上，通过电子束辐照获得的石墨烯蜂窝晶格修饰导致了石墨烯化学反应性的局部增强。因此，得益于高空间分辨的结构缺陷生成（约 100 nm），以良好可控的方式在石墨烯表面设计了化学反应性图案。原子力显微镜和拉曼光谱用于研究结构缺陷的二维空间分布以及由 1,3-偶极环加成产生的新特征，证实了通过缺陷工程实现的石墨烯功能化的空间选择性。功能化石墨烯的拉曼特征通过实验和基于第一性原理分子动力学模拟计算功率谱进行了研究。此外，由于聚焦激光辐照诱导偶氮甲碱叶立德脱附，有机功能化被证明是可逆的。利用 1,3-偶极环加成对高质量石墨烯进行选择性和可逆功能化，是向纳米尺度石墨烯基复杂结构与器件可控合成迈出的重要一步。