在插层材料中设计类形状记忆微结构

在离子的可逆嵌入过程中，插层材料的晶格会发生结构转变。这些晶格转变产生失配应变和体积变化，进而加剧插层材料的结构衰减并限制其可逆循环。本文借鉴另一类相变材料——形状记忆合金的见解，后者同样经历大幅晶格转变，但宏观体积变化和内应力可忽略不计。我们建立了一个理论框架来预测插层化合物中的结构转变，并确立了在插层材料中形成类形状记忆微结构所需的晶体学设计规则。利用该框架，我们系统筛查了包含 n > 5000 对插层化合物的开源结构数据库。我们识别出近似满足晶体学设计规则并可通过精确掺杂形成类形状记忆微结构的候选化合物，如 Li$_x$Mn$_2$O$_4$（尖晶石）、Li$_x$Ti$_2$(PO$_4$)$_3$（NASICON）。自始至终，我们将解析结果与插层化合物的实验测量进行了比较。我们发现这些材料中结构转变、微结构与容量保持率提升之间存在直接关联。更一般地，这些结果表明插层材料的晶体学设计可能是一条发现连续使用而不衰减化合物的新途径。