基于 Langevin 动力学的不变自由能景观的推导

传统定义的自由能景观对反应坐标的选择表现出非物理依赖，因而缺乏普适的预测能力。我们在此表明，三个物理上合理的要求唯一确定了给定反应坐标的 FEL 公式。我们的 FEL 仅用通过时间序列数据分析获得的量来表达，即概率分布和扩散矩阵。它不包含任何非物理的坐标依赖，并在特殊情形下与传统 FEL 一致。该公式的唯一性和鲁棒性有力地表明我们的 FEL 具有普适的预测能力。