过冷水中密度与键取向弛豫
统计力学
2016-12-21 v2
摘要
近期的计算研究报告了在深度过冷条件下水分子模型中存在亚稳态液-液相变（LLPT）的证据。然而，一种竞争性假说认为，在这些模型中，与稳定晶相粗化相关的非平衡假象被误认为是 LLPT。据推测，这些假象的产生源于时间尺度的分离，即过冷液体中的密度涨落弛豫比与键取向序相关的弛豫快几个数量级。在此，我们使用分子模拟研究了三种水分子模型（ST2、TIP5P 和 TIP4P/2005）在所报告的 LLPT 附近的密度与键取向涨落弛豫。对于每种模型，我们发现在这些条件下密度是缓慢弛豫的变量。我们还在粗粒化 mW 水模型中观察到了类似行为。因此，我们的发现挑战了该竞争性假说所依赖的关键物理假设。我们发现密度弛豫显著快于键取向序，这与该竞争性假说的错误预测相反。
引用
@article{arxiv.1511.01959,
title = {Density and bond-orientational relaxations in supercooled water},
author = {Jeremy C. Palmer and Rakesh S. Singh and Renjie Chen and Fausto Martelli and Pablo G. Debenedetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.01959},
year = {2016}
}
备注
3 figures, included data for other models