通过极性依赖的局域电荷实现 CH3NH3PbI3 钙钛矿晶体的去晶化
材料科学
2018-12-06 v1
摘要
尽管近年来有机-无机杂化钙钛矿材料性能飞速提升，其在真实工作条件下的分解机制仍不明晰。本文中，我们通过针对不同电荷传输层下钙钛矿薄膜吸收谱的时演化测量以及第一性原理分子动力学计算，阐明了 CH3NH3PbI3 钙钛矿晶体经局域电荷的去晶化过程，并确定了极性依赖的降解路径。研究发现，钙钛矿薄膜内的载流子极性（富空穴或富电子）对降解速率起关键作用，且极性依赖的降解路径强烈依赖于周围气体分子的组合。富空穴钙钛矿薄膜在存在 H2O 时比富电子薄膜降解更快，而在仅有氧气的环境中降解趋势相反。引人注目的是，富空穴薄膜在含 H2O 与 O2 的大气中极为脆弱，而具有过量电子的 MAPbI3 薄膜反而在空气中稳定。我们还进行了第一性原理分子动力学（AIMD）模拟，以寻找不同局域电荷极性下 MAPbI3 在大气中的详细降解路径，结果与实验吻合良好。此外，X 射线辅助光谱测量证实了如模拟结果所预测的 Pb(OH)I 的生成。
引用
@article{arxiv.1812.01931,
title = {Decrystallization of CH3NH3PbI3 perovskite crystals via polarity dependent localized charges},
author = {Min-cheol Kim and Namyoung Ahn and Eunhak Lim and Young Un Jin and Peter V. Pikhitsa and Jiyoung Heo and Seong Keun Kim and Hyun Suk Jung and Mansoo Choi},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.01931},
year = {2018}
}