解耦 CeO2 (111) 氧空位结构中的多体相互作用：基于机器学习与聚类展开的洞察
材料科学
2024-06-25 v1
摘要
氧空位 (VO) 在影响 ceria (CeO2) 属性和应用方面至关重要。然而，由于 VO 与极性 (Ce3+) 之间的众多电子配置和复杂的多体相互作用，理解 VO 的分布和性质 presents a significant挑战。本研究采用 LASSO 回归结合机器学习方法，辅以聚类展开模型和 first-principles 计算，来解耦 Ce3+ 与 VO 之间的相互作用，从而规避了对电子配置抽样的局限。通过分离这些相互作用，我们识别出特定的电子配置，其 VO-Ce3+ 吸引作用最为有利，而 Ce3+-Ce3+/VO-VO 排斥作用最为有限，这些因素对于决定空位结构的稳定性至关重要。通过超过 10^8 次的 Metropolis Monte Carlo 采样，我们探索了 VO 和 Ce3+ 在 CeO2(111) 近表面的潜在配置。我们的发现表明，氧空位倾向于聚集，且在第三个氧层中最为丰富，这主要归因于几何松弛—an aspect previously overlooked。这种行为在 VO 浓度不同时表现显著。本工作引入了一种新的理论框架，用于阐明金属氧化物中复杂空位结构，具有潜在的红氧和催化化学应用前景。
引用
@article{arxiv.2406.15956,
title = {Decoupling Many-Body Interactions in CeO2 (111) Oxygen Vacancy Structure: Insights from Machine-Learning and Cluster Expansion},
author = {Yujing Zhang and Zhong-Kang Han and Beien Zhu and Xiaojuan Hu and Maria Troppenz and Santiago Riga-monti and Hui Li and Claudia Draxl and M. Verónica Ganduglia-Pirovano and Yi Gao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.15956},
year = {2024}
}
备注
22 pages, 1 scheme, 5 figures