利用二维光学克尔效应解码卤化铅钙钛矿中的超快极化响应
应用物理
2021-04-28 v2 材料科学
摘要
对入射光的超快极化响应及随后的激子/载流子生成，是卤化铅钙钛矿（LHPs）优异光电特性的关键。迄今 LHP 领域大量机理研究聚焦于有机阳离子和高度可极化无机晶格对极化率的贡献。为全面理解超快极化响应，我们还必须考虑对传播光场本身近乎瞬时的超极化率响应。尽管光传播对光电子与光子学至关重要，但在 LHPs 带隙附近（可能发生受激辐射、极化激元凝聚、超荧光和光子循环）对此却知之甚少。在此我们发展二维光学克尔效应（2D-OKE）光谱，以在能量上解析 LHPs 中的宽带光传播与色散非线性极化响应。与早先解释相反，杂化 CH3NH3PbBr3 与全无机 CsPbBr3 钙钛矿中带隙下的 OKE 响应均源于强超极化率与高度各向异性色散。两种材料中，各向异性传播光场间的非线性混频导致了卷积振荡极化动力学。基于四波混频模型，我们定量推导色散各向异性，复现 2D-OKE 频率关联，并确立了单晶 LHPs 中极化修饰的光传播。此外，我们的发现凸显了在各种超快光谱中，将常被忽视的各向异性光传播与潜在的相干准粒子响应区分开来的重要性。
引用
@article{arxiv.2008.06791,
title = {Decoding Ultrafast Polarization Responses in Lead Halide Perovskites by the Two-Dimensional Optical Kerr Effect},
author = {Sebastian F. Maehrlein and Prakriti P. Joshi and Lucas Huber and Feifan Wang and Marie Cherasse and Yufeng Liu and Dominik M. Juraschek and Edoardo Mosconi and Daniele Meggiolaro and Filippo de Angelis and X. -Y. Zhu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.06791},
year = {2021}
}
备注
22 pages, 5 figures, 32 pages SI