卤化铅钙钛矿溶液前驱体光学性质的第一性原理分析
材料科学
2021-10-01 v1 化学物理
摘要
卤化铅钙钛矿(LHPs)因具备有利特性且溶液加工带来低制造成本，成为光电子与光伏领域极具前景的材料。有鉴于此，评估溶剂-溶质相互作用对 LHPs 及其溶液前驱体电子与光学性质的影响至关重要。在基于含时密度泛函理论结合极化连续模型的第一性原理工作中，我们研究了一组化学式为 PbX(Sol) 的电荷中性化合物的电子与光学性质，其中 X=Cl、Br、I，Sol 为六种常见溶剂。我们发现单粒子能量与光学带隙依赖于卤素种类及溶剂分子，后者亦影响分子轨道的能量与空间分布，从而影响激发。我们阐明吸收起始处的暗态由吸电子溶剂促进，并展示了振子强度与 HOMOLUMO 对激发贡献之间的关联。我们的结果提供了 LHP 溶液前驱体电子与光学性质的微观洞察，补充了针对这些体系及其向光伏薄膜演化的持续实验研究。
引用
@article{arxiv.2109.15128,
title = {First-principles analysis of the optical properties of lead halide perovskite solution precursors},
author = {Giovanni Procida and Richard Schier and Ana M. Valencia and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.15128},
year = {2021}
}
备注
Supporting Information available free of charge at the journal webpage