卤化铅钙钛矿溶液前驱体的形成：来自电子结构理论的见解
材料科学
2021-09-23 v2 化学物理
摘要
理解卤化铅（LH）钙钛矿溶液前驱体的形成对于揭示这些材料向太阳能电池薄膜的演化过程至关重要。我们利用密度泛函理论结合极化连续介质模型，研究了 18 个化学式为 PbXM 的络合物，其中 X = Cl、Br、I，M 为常见溶剂分子。通过分析结构性质、结合能以及电荷分布，我们阐明了卤素种类和溶剂分子在 LH 钙钛矿前驱体形成中的作用。我们发现原子间距离受卤素种类的关键影响，而能量稳定性由溶剂对骨架的配位驱动。无论溶剂如何，碘化铅络合物的结合均强于其他络合物。基于电荷分布分析，我们发现所有溶剂分子均与 LH 骨架发生共价结合，且 Pb-I 与 Pb-Br 键在溶液中丧失了离子性。我们的结果有助于澄清 LH 钙钛矿溶液前驱体的物理性质，并为进一步研究其结晶中间体提供了有价值的起点。
引用
@article{arxiv.2107.04307,
title = {Formation of lead halide perovskite precursors in solution: Insight from electronic-structure theory},
author = {Richard Schier and Alejandro Conesa Rodriguez and Ana M. Valencia and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.04307},
year = {2021}
}
备注
Supporting Information available at https://onlinelibrary.wiley.com/action/downloadSupplement?doi=10.1002%2Fpssb.202100359&file=pssb202100359-sup-0001-SuppData-S1.pdf