二维卤化铅钙钛矿的明亮磁偶极辐射
材料科学
2019-04-16 v2
摘要
半导体系统中的光-物质相互作用统一在电偶极（ED）近似下处理，因为多极相互作用被认为是“禁戒的”。在此，我们证明该近似不足以描述新型二维杂化有机-无机钙钛矿材料（2D HOIPs）——一类具有良好光电特性的可溶液加工层状半导体——中的光发射。因此，光致发光（PL）光谱变得强烈依赖于实验几何结构，这一事实常被忽视，尽管它对材料的正确光学表征至关重要。利用能量-动量与时间分辨光谱，我们通过实验证明 2D HOIPs 中的低能边带发射表现出极不寻常的多极偏振与角度依赖性。通过电磁与量子力学联合分析，我们将这种辐射图样归因于由激发态与基态轨道的二维特性所产生的面外取向磁偶极跃迁。对称性论证指向了显著破缺反演对称机制的存在，这目前存在巨大争议。这些结果为 HOIPs 中意外边带发射的起源提供了新视角，澄清了先前文献中的矛盾，并一般性地挑战了新型光电材料中 ED 主导的光-物质相互作用范式。
引用
@article{arxiv.1901.05136,
title = {Bright magnetic dipole radiation from two-dimensional lead-halide perovskites},
author = {Ryan A. DeCrescent and Naveen R. Venkatesan and Clayton J. Dahlman and Rhys M. Kennard and Xie Zhang and Wenhao Li and Xinhong Du and Michael L. Chabinyc and Rashid Zia and Jon A. Schuller},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.05136},
year = {2019}
}
备注
8 Pages + References, 5 Figures, Supporting Information arXiv replace (2019/04/15): updated references, updated (optical power) units in Fig. 4, updated figure commentary, new supporting information figure