循环与螺旋对称感知的机器学习力场：碳纳米管晶格振动的应用

我们提出了一种用于构建循环和螺旋对称感知的机器学习力场（MLFF）的形式化方法。具体而言，采用原子位置平滑重叠描述符与多项式核方法，我们推导了能量、原子力和声子（描述晶格振动频率和模式）的循环和螺旋对称适配表达式。我们利用该形式化方法为碳纳米管（CNTs）构建了对称感知的MLFF，模型通过贝叶斯线性回归进行训练，数据来源于对代表性CNTs进行在线对称感知MLFF分子动力学模拟时生成的原位密度泛函理论（DFT）计算结果。我们通过与DFT计算结果在能量和力方面的对比，以及与密度泛函微扰理论计算结果在声子方面的对比，验证了MLFF模型的准确性，同时考虑了未用于训练的CNTs。特别地，我们在能量、力和声子频率方面分别获得了1.4×10⁻⁴ Ha/原子、4.7×10⁻⁴ Ha/玻尔和4.8 cm⁻¹的均方根误差，这些结果均在原位计算所追求的精度范围内。我们将该框架应用于研究不同直径和手性CNTs中的声子，识别出圆柱结构独有的扭转刚体模态，并建立了环模式声子频率和径向呼吸模式声子频率的变化规律。总体而言，所提出的形式化方法为以原位计算精度研究具有循环和螺旋对称的纳米结构提供了一条途径，同时相较于此类方法实现了数个数量级的加速。