通过外推实时含时电子结构理论中的偶极矩实现高性价比高分辨率线性吸收谱
化学物理
2023-11-01 v2
摘要
我们提出一种新颖的函数拟合方法，用于近似实时电子结构计算中时变电偶极矩的传播。电子吸收谱的实时计算需要对电偶极矩进行离散傅里叶变换。谱分辨率由总传播时间（即偶极矩的轨迹长度）决定，导致高计算成本。我们开发的方法在较短的偶极矩轨迹上使用函数拟合，通过外推实现任意谱分辨率。数值测试表明，该拟合方法可使用短偶极轨迹重现高分辨率谱。对某些体系，该方法仅需少至 100 a.u. 的偶极轨迹即可收敛，尽管收敛难度随谱密度增加而提高。我们还引入了拟合的误差估计，可靠评估其收敛性从而评估近似谱的质量。
引用
@article{arxiv.2307.01511,
title = {Cost-Efficient High-Resolution Linear Absorption Spectra Through Extrapolating the Dipole Moment from Real-Time Time-Dependent Electronic-Structure Theory},
author = {Eirill Hauge and Håkon Emil Kristiansen and Lukas Konecny and Marius Kadek and Michal Repisky and Thomas Bondo Pedersen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.01511},
year = {2023}
}